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化材学院李正全、王靳在ACS Energy Letters发表研究成果

作者:来源:化材学院发布时间:2024-03-22

近日,浙师大化材学院固态光电与能源材料实验室的李正全教授、王靳副教授等在水稳定卤化物钙钛矿光催化产氢的研究上取得进展,相关成果以Enabling Enhanced Photocatalytic Hydrogen Evolution in Water by Doping Cs2SnBr6 Perovskite with Pt为题在ACS Energy Letters上发表 (ACS Energy Letters 2024, 9, 653)。ACS Energy Letters是美国化学会ACS出版社旗下的能源类综合性旗舰期刊,最新影响因子22。


光催化还原水产氢(HER)是解决能源危机和环境污染的一种有效手段。作为一种新型的光吸收材料,卤化铅钙钛矿在太阳能电池中表现十分出色,其光电转换效率在短短几年中从3.8%迅速提高到26%。其优异的光电特性也使钙钛矿成为光催化的理想候选材料。然而,大多数基于钙钛矿的HER光催化剂需要在饱和氢卤酸溶液中反应,该过程涉及溶解-再沉淀平衡来维持钙钛矿的稳定性。此外,该反应所需要的强酸环境和还原剂的额外消耗限制了此类钙钛矿光催化剂的大规模使用。而且现有的钙钛矿光催化剂多含有重金属铅,这些催化剂的高毒性进一步限制了自身应用范围。

 


针对这一挑战,该课题组成功开发了一种无铅无毒且具有高度水稳定性的Cs2Pt0.25Sn0.75Br6钙钛矿,实现了钙钛矿在水中进行光催化HER反应。薯红敏化的Cs2Pt0.25Sn0.75Br6表现出较高的HER性能,H2生成速率为11.49 mmol g−1 h−1,表观量子产率(AQY)为7.2%。这是目前在水溶液下卤化物钙钛矿光催化HER的最高产率。此外,Cs2Pt0.25Sn0.75Br6在水中表现出优异的光催化稳定性,可以保持1个月以上。其显著提高的水稳定性主要归因于更负的形成能和改善的表面疏水性。所掺杂的Pt还为钙钛矿提供了高效的催化位点,有效降低了光催化HER的反应能垒,进而获得较高的催化反应活性。本工作对于指导人们设计水稳定型卤化物钙钛矿光催化材料提供了新的思路。


浙师大固态光电与能源材料团队,始终围绕新型钙钛矿的设计、调控与催化应用开展研究,近期在光催化产氢和二氧化碳还原领域取得了系列进展:设计了W₁₈O₄₉/CsPbBr₃ S-scheme异质结双功能光催化剂(Appl. Catal. B-Environ Energy 2024, 348, 123840),构筑了可实现高甲烷产率和选择性的CsPbBr3/ZnPc Z-scheme光催化剂(ACS Materials Lett. 2024, 6, 999–1006),通过掺杂实现了钙钛矿和量子点的催化位点和载流子的调控(Small, 2024, 20, 2304756; Inorg. Chem. 2024, 63, 2234–2240)。这项工作是继前期研究工作基础之上,在水稳定钙钛矿光催化剂研究领域取得又一新进展。


浙师大青年博士王靳副教授为该文第一作者和通讯作者,研究生张萌为共同第一作者,李正全教授为论文共同通讯作者,浙师大为唯一通讯作者单位。


上述工作得到了国家自然科学基金委、浙江省自然科学基金委、先进催化材料教育部重点实验室和金华市科技项目等的支持。


编辑:盛灿灿